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大連化物所揭示二維層狀鈣鈦礦中俄歇輔助的層間電子轉(zhuǎn)移新機(jī)制

日期:2021-03-25 來(lái)源:大連化學(xué)物理研究所閱讀:337
核心提示:中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所超快時(shí)間分辨光譜與動(dòng)力學(xué)研究組研究員金盛燁團(tuán)隊(duì)在二維鈣鈦礦層間電子傳輸動(dòng)力學(xué)研究方面取得進(jìn)展,提出并論證了二維層狀鈣鈦礦中俄歇輔助的電子跨有機(jī)層傳輸?shù)男聶C(jī)制。
 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所超快時(shí)間分辨光譜與動(dòng)力學(xué)研究組研究員金盛燁團(tuán)隊(duì)在二維鈣鈦礦層間電子傳輸動(dòng)力學(xué)研究方面取得進(jìn)展,提出并論證了二維層狀鈣鈦礦中俄歇輔助的電子跨有機(jī)層傳輸?shù)男聶C(jī)制。
 
二維(2D)鈣鈦礦是由無(wú)機(jī)層—有機(jī)層交替排列形成的多量子阱(QW)材料,由于其帶隙可調(diào)節(jié)、環(huán)境穩(wěn)定性好、制備簡(jiǎn)單、光電性能出色,在許多光電應(yīng)用中展現(xiàn)出較大潛力。然而,由于2D鈣鈦礦中不同無(wú)機(jī)層QW之間的有機(jī)層(絕緣配體)會(huì)引入一個(gè)較高的能壘,使得光生激子完全被限制在鈣鈦礦QW平面內(nèi),從而難以實(shí)現(xiàn)載流子的跨層(一個(gè)QW到另一個(gè)QW)遷移,這極大地限制了2D鈣鈦礦在光電領(lǐng)域的更廣泛的應(yīng)用。
 
該工作中,科研人員發(fā)現(xiàn)當(dāng)激子帶邊能量(Eg)與電子能壘(Eb)相近時(shí),理論上電子可通過(guò)俄歇過(guò)程來(lái)獲得足夠的能量以越過(guò)有機(jī)層的能壘,從而實(shí)現(xiàn)不同鈣鈦礦層之間的傳輸。為此,科研人員利用瞬態(tài)吸收光譜技術(shù),對(duì)所合成的一系列具有不同有機(jī)配體的2D鈣鈦礦單晶(CmH2m+1NH3)2PbI4(m=8,10,12,18)進(jìn)行了光誘導(dǎo)載流子動(dòng)力學(xué)研究。研究發(fā)現(xiàn),在m≥12的2D鈣鈦礦單晶(Eg≈Eb)中,當(dāng)激發(fā)強(qiáng)度超過(guò)某個(gè)值(即出現(xiàn)俄歇復(fù)合過(guò)程)時(shí),可在其瞬態(tài)吸收光譜及載流子動(dòng)力學(xué)上觀察到一個(gè)清晰的長(zhǎng)壽命的電荷分離態(tài)信號(hào),而在m≤10的2D鈣鈦礦單晶(Eg
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