六方氮化硼（h-BN）材料具有超高熱導(dǎo)和電絕緣性、獨特的光電性能、熱穩(wěn)定性和化學(xué)惰性，在超高導(dǎo)熱、紫外光源及探測等領(lǐng)域有很大的應(yīng)用潛力。近年來，h-BN中的同位素效應(yīng)吸引了越來越多研究者的興趣。
天然的h-BN中，硼元素由2種穩(wěn)定的同位素（10B和11B）構(gòu)成，天然占比分別為19.9 %和80.1 %；氮元素由2種穩(wěn)定的同位素（14N和15N）構(gòu)成，天然占比分別為99.6 %和0.4 %。同位素特別是B同位素紊亂將影響h-BN的眾多物理性質(zhì)，比如造成額外的聲子散射而影響熱導(dǎo)率。通過同位素工程，可以得到純化后的h-10BN和h-11BN，其室溫?zé)釋?dǎo)率提高約40%，聲子極化子壽命也提高一個數(shù)量級。
此外，10B同位素具有非常大的熱中子捕獲截面，基于10B富集（99.9％）h-BN的中子探測器是迄今為止固態(tài)探測器中探測效率最高（51.4％）的，有望替代3He管中子探測器。從基礎(chǔ)研究的角度出發(fā)，h-BN是廣泛采用的二維材料器件襯底材料；B同位素純化可以調(diào)整h-BN的電子密度分布及層間范德華(vdW)相互作用。h-BN中的同位素工程，有望成為調(diào)控二維材料異質(zhì)結(jié)性質(zhì)的一個新的自由度。
圖1 (a) h-BN晶體的光學(xué)顯微鏡照片，（b）h-BN薄膜的照片
基于以上研究背景，北京大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院劉磊研究員課題組結(jié)合高溫化學(xué)氣相沉積和單質(zhì)金屬助熔劑法，制備出高質(zhì)量、大尺寸h-BN單晶（最大晶疇尺寸~ 0.5 mm）以及厘米級連續(xù)薄膜，進一步實現(xiàn)了h-BN材料中硼同位素的精準(zhǔn)調(diào)控，揭示了同位素純化后的超高熱導(dǎo)（830 W m-1 K-1）。這一生長技術(shù)的突破，對基于h-BN的高熱導(dǎo)應(yīng)用、固態(tài)中子探測、二維材料物理及器件研究等方面具有重要意義。該研究成果已在Nanoscale（2021, 13, 11223）發(fā)表。
圖2 (a) WS2/h-BN異質(zhì)結(jié)中層間EPC的多級調(diào)控示意圖；(b) 激發(fā)光子與WS2中B激子共振時異質(zhì)結(jié)的拉曼光譜；(c) 單層WS2/6層h-BN異質(zhì)結(jié)構(gòu)的聲子色散譜；(d) 溫度對異質(zhì)結(jié)EPC信號強度的調(diào)控；(e) EPC的高壓調(diào)控
近日，劉磊課題組與北京大學(xué)物理學(xué)院李新征教授課題組合作，在WS2/h-BN異質(zhì)結(jié)中，利用同位素、溫度和壓力等外場對異質(zhì)結(jié)中的層間電子-聲子耦合（EPC）實現(xiàn)多級調(diào)控，首次揭示了vdW異質(zhì)結(jié)光學(xué)性質(zhì)的同位素依賴性和異質(zhì)結(jié)層間距的重要性。
第一性原理計算理論發(fā)現(xiàn)，WS2/h-BN形成的超胞可以誘導(dǎo)布里淵區(qū)能帶折疊，和實驗上觀測到的EPC拉曼峰展寬一致。在同位素vdW異質(zhì)結(jié)中觀測到的超精細(xì)同位素效應(yīng)，提示了超越EPC的電偶極（激子）-電偶極（聲子）相互作用的經(jīng)典圖像理解，啟發(fā)了關(guān)于vdW異質(zhì)結(jié)中的界面EPC的復(fù)雜性和新穎性。他們進一步通過系列的溫度和壓力調(diào)控層間距，實現(xiàn)了EPC的強度調(diào)控，并使其具有開/關(guān)能力。該工作為未來設(shè)計具有可控層間耦合的vdW異質(zhì)結(jié)提供了新的思路。
相關(guān)研究成果發(fā)表于Nano Letters（DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c04598），北京大學(xué)博士生李貽非和張小偉（現(xiàn)為華盛頓大學(xué)博士后）是該論文的共同第一作者，劉磊和李新征為共同通訊作者，合作者包括中國科學(xué)院物理研究所于曉輝研究員、國家納米中心戴慶研究員、北京理工大學(xué)黃元教授、美國橡樹嶺國家實驗室梁亮波博士等。
上述研究工作得到國家自然科學(xué)基金、國家重點研發(fā)計劃、北京市自然科學(xué)基金、北京大學(xué)電子顯微鏡實驗室和北京大學(xué)高性能計算平臺等支持。
來源：北京大學(xué)新聞網(wǎng)
