近紅外發(fā)光和探測器件在夜視、醫(yī)療、通訊等方面有眾多應用，甲脒鉛基鹵化物鈣鈦礦被認為是最有前途的近紅外發(fā)光二極管器件之一，但它們的性能仍然受到缺陷導致的非輻射復合和器件中帶階勢壘引起的低效載流子輸運的影響。因此，深入理解器件中的載流子輸運機制并針對性地縮小帶階對提升器件的性能顯得至關重要。

近日，物理科學與技術學院教授方國家、柯維俊和南京工業(yè)大學教授王建浦，聯(lián)合在Nature Communications（《自然·通訊》）發(fā)表題為“Synergistic passivation and stepped-dimensional perovskite analogs enable high-efficiency near-infrared light-emitting diodes”（協(xié)同鈍化和梯度維度鈣鈦礦類材料實現(xiàn)高效近紅外發(fā)光二極管）的文章。

該研究團隊在FAPbI3前驅液中引入了一系列鎘鹽，特別以醋酸鎘為代表的添加劑，能夠起到協(xié)同鈍化材料的缺陷并優(yōu)化器件能帶結構等作用。此外，鎘鹽還生成了一種新型零維晶體結構的類鈣鈦礦材料(FA2CdI4)。該晶體結構數(shù)據(jù)信息被劍橋晶體數(shù)據(jù)中心收錄發(fā)表（https://www.ccdc.cam.ac.uk/structures/Search?Ccdcid=2219290&DatabaseToSearch=Published）。這種新型零維的FA2CdI4類鈣鈦礦和一維黃色相的δ-FAPbI3、二維FA2FAn-1PbnI3n+1以及三維黑色相α-FAPbI3的鈣鈦礦可以在一鍋合成中獲得，其梯度排列的能帶結構可以像能量漏斗一樣高效地傳遞載流子，對能量轉移中起著非常關鍵和積極的作用。因此基于FAPbI3的近紅外LED器件獲得了同類器件中創(chuàng)世界紀錄的24.1%的外量子效率，還大大提高了器件的工作穩(wěn)定性。此外，該器件還具有很好的探測性能，基于此還實現(xiàn)了發(fā)光和自驅動探測孿生器件的近紅外光通信。

a 器件結構；b 醋酸鎘協(xié)同鈍化鈣鈦礦缺陷/過量甲脒生成包含零維、一維、二維和三維體系的梯度維度的鈣鈦礦及其類似物; c 梯度維度鈣鈦礦及其類似物的加速能量傳輸示意圖; d參比器件和包含不同添加劑的器件的發(fā)光性能曲線；e 孿生器件的發(fā)光與探測集成化示意圖；f器件實現(xiàn)自驅動探測的響應曲線。

這項工作不僅揭示了甲脒鉛基鹵化物鈣鈦礦體系中多維度鈣鈦礦的存在，而且發(fā)現(xiàn)了一種鎘基新型零維類鈣鈦礦材料，為解析鉛鹵鈣鈦礦發(fā)光器件的能量傳輸機制和研制高效發(fā)光器件及其功能化集成應用奠定了基礎。

論文共同第一作者為武漢大學物理科學與技術學院2020級博士研究生劉永杰、研究員陶晨，論文通訊作者為方國家、柯維俊、王建浦，武漢大學為論文第一完成單位。合著者還包括：南京工業(yè)大學教授黃維，西北工業(yè)大學博士曹雨，南京大學博士胡勝勇，武漢輕工大學博士陳良艷，武漢大學博士叢恒將和賈雙鳳、研究員王倜、教授王建波、博士姚方和桂鵬彬，研究生王舒欣、李佩、王成、劉陳威、葉飛鴻、肖蒙、高正、董開連、李佳帥、胡緒志，香港理工大學教授李剛。

該研究得到國家科技部、國家自然科學基金委、湖北省科技廳和武漢大學-內地與香港合作研究平臺種子基金等科技/合作項目的支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-35218-0

（來源：武漢大學）