銻基硫族化合物Sb2(S,Se)3具有穩(wěn)定性良好、不含稀有及劇毒元素、光電性質(zhì)優(yōu)異等特點(diǎn)，是一類理想的新型低成本光伏材料。由于該類材料獨(dú)特的準(zhǔn)一維結(jié)構(gòu)和高消光系數(shù)，使其在柔性光伏、光伏建筑物一體化(Building-Integrated Photovoltaics, BIPV)、超輕、便攜電源等應(yīng)用領(lǐng)域中具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。作為一種新型光伏材料，對(duì)其基本性質(zhì)的理解是提升器件性能的基礎(chǔ)。
近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院陳濤教授課題組在硒硫化銻點(diǎn)缺陷性質(zhì)研究中取得進(jìn)展。該團(tuán)隊(duì)通過(guò)深能級(jí)瞬態(tài)譜技術(shù)探測(cè)溫度驅(qū)動(dòng)的硒硫化銻點(diǎn)缺陷特性，再結(jié)合退火過(guò)程中材料組分變化，揭示其點(diǎn)缺陷的形成和演化機(jī)制。研究發(fā)現(xiàn)：初始水熱沉積導(dǎo)致高形成能點(diǎn)缺陷的形成，這是在水熱條件下驅(qū)動(dòng)離子隨機(jī)沉積的結(jié)果；后退火及薄膜的結(jié)晶過(guò)程導(dǎo)致硫和硒陰離子的損失并產(chǎn)生空位缺陷（VS(e)）；由于陽(yáng)離子/陰離子反位缺陷形成能較低，銻離子遷移并填充陰離子空位，最終形成SbS(e)反位缺陷（如下圖）。該缺陷演化機(jī)制為設(shè)計(jì)薄膜制備方法以抑制深能級(jí)點(diǎn)缺陷的形成提供了關(guān)鍵參考依據(jù)。相關(guān)成果以“Thermal-Driven Point Defect Transformation in Antimony Selenosulfide Photovoltaic Materials”為題發(fā)表于Advanced Materials。
陳濤教授課題組近年來(lái)致力于銻基光伏材料與器件方面的研發(fā)工作，2020年率先實(shí)現(xiàn)該類太陽(yáng)能電池10%瓶頸效率突破(Nature Energy, 2020, 5, 587)，證實(shí)了該材料的開發(fā)價(jià)值。作為一種新型光伏材料，在深能級(jí)點(diǎn)缺陷性質(zhì)研究方面，該團(tuán)隊(duì)相繼發(fā)現(xiàn)一系列有意義的現(xiàn)象。發(fā)現(xiàn)富S的硫化銻中存在的VSb和SSb缺陷與富Sb的硫化銻薄膜中存在的VS和SbS缺陷相比，后者捕獲截面大、缺陷密度高，陷阱能級(jí)更接近費(fèi)米能級(jí)，會(huì)加劇載流子復(fù)合，從而揭示了富S的硫化銻光電性能優(yōu)異的原因（Nature Communication, 2021, 12 3260）。在硒硫化銻中，適當(dāng)?shù)脑黾游?/span>/硫比可以抑制缺陷的產(chǎn)生（Advanced Materials 2021, 33, 2006689），以及率先在實(shí)驗(yàn)中觀測(cè)到硒化銻中兩性缺陷的存在（Advanced Science 2022, 9, 2105268）。這些研究結(jié)果拓展了對(duì)半導(dǎo)體材料深能級(jí)點(diǎn)缺陷的認(rèn)識(shí)。
中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院陳濤教授為該論文的通訊作者。合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家研究中心研究生車波和化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院博士生蔡志遠(yuǎn)為該論文第一作者。本研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、合肥綜合性國(guó)家科學(xué)中心能源研究院和合肥市大科學(xué)中心協(xié)同創(chuàng)新培育基金的資助。
相關(guān)論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202208564
（來(lái)源：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院）
