近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)物理學(xué)院、中科院強(qiáng)耦合量子材料物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室及合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心的肖正國教授研究組在制備高效穩(wěn)定的鈣鈦礦單晶LED領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。該研究團(tuán)隊(duì)利用空間限制法生長出高質(zhì)量、大面積、超薄的鈣鈦礦單晶，并首次制備出亮度超過86,000 cd/m2，壽命高達(dá)12500 h的鈣鈦礦單晶LED，向鈣鈦礦LED應(yīng)用于人類照明邁出了重要一步。相關(guān)成果以“Highly bright and stable single-crystal perovskite light-emitting diodes ”為題，于2月27號發(fā)表在《Nature Photonics》雜志上。

金屬鹵化物鈣鈦礦因其發(fā)光波長可調(diào)、發(fā)光半峰寬窄、可低溫制備等特性成為新一代LED顯示與照明材料。目前，基于多晶薄膜的鈣鈦礦LED（PeLED）的外量子效率（EQE）已經(jīng)超過20%，可以媲美商用有機(jī)LED（OLED）。近年來，報道的絕大多數(shù)高效率鈣鈦礦LED器件的壽命在數(shù)百到數(shù)千小時不等，仍落后于OLED。離子移動，載流子注入不平衡，運(yùn)行過程產(chǎn)生的焦耳熱等因素都會影響器件穩(wěn)定性。此外，多晶鈣鈦礦器件中嚴(yán)重的俄歇復(fù)合也限制了器件的亮度。

針對以上問題，肖正國課題組利用空間限制法在襯底上原位生長鈣鈦礦單晶，通過調(diào)控生長條件，引入有機(jī)胺和聚合物，有效提升了晶體質(zhì)量，從而制備出高質(zhì)量的MA0.8FA0.2PbBr3薄單晶，最小厚度僅為1.5 μm，表面粗糙程度小于0.6 nm，內(nèi)部熒光量子產(chǎn)率（PLQYint）達(dá)到90%。以薄單晶作為發(fā)光層制備的鈣鈦礦單晶LED器件的EQE達(dá)到11.2%，亮度超過86,000 cd/m2，壽命高達(dá)12500 h，初步達(dá)到商業(yè)化門檻，成為目前穩(wěn)定性最好的鈣鈦礦LED器件之一。以上工作充分展示了使用鈣鈦礦薄單晶作為發(fā)光層是解決穩(wěn)定性問題的可行方案，以及鈣鈦礦單晶LED在人類照明和顯示領(lǐng)域的巨大前景。

圖示：空間限制法生長單晶示意圖（a），單晶的顯微鏡圖（b），鈣鈦礦單晶LED的器件結(jié)構(gòu)（c），鈣鈦礦單晶LED性能表征（d-f）。

該團(tuán)隊(duì)聚焦二氧化碳與水的轉(zhuǎn)化反應(yīng)，基于等離激元材料的催化活性位點(diǎn)設(shè)計，形成金屬與二氧化碳分子的有效雜化耦合體系。通過一系列工況條件下的譜學(xué)表征，發(fā)現(xiàn)在等離激元的局域電場增強(qiáng)效應(yīng)下，其費(fèi)米能級之上會出現(xiàn)準(zhǔn)離散的陷阱態(tài)，有助于發(fā)生熱電子的直接激發(fā)過程，并通過延長熱電子壽命而發(fā)生二次激發(fā)過程，從而實(shí)現(xiàn)高效多光子吸收和選擇性能量轉(zhuǎn)移。基于該作用機(jī)制，所設(shè)計的材料在可見光區(qū)和紅外光區(qū)范圍內(nèi)，皆可驅(qū)動二氧化碳與水高選擇性轉(zhuǎn)化為碳?xì)浠衔?。有鑒于等離激元催化的多光子吸收特點(diǎn)，該團(tuán)隊(duì)設(shè)計優(yōu)化了反應(yīng)裝置，實(shí)現(xiàn)了散射光子的高效吸收，從而突破了當(dāng)前光驅(qū)動二氧化碳資源化利用領(lǐng)域的瓶頸。

中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)物理學(xué)院肖正國教授為該論文的通訊作者。物理系博士后陳文靜以及碩士研究生黃總銘、姚海濤為該論文的共同第一作者。本項(xiàng)研究得到國家自然科學(xué)基金委、中組部以及中國科大的資助。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41566-023-01167-3

（物理學(xué)院、中科院強(qiáng)耦合量子材料物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心、科研部）

轉(zhuǎn)自：中國科大新聞網(wǎng)