英文原題：Efficient Carrier Multiplication in Self-powered Near-ultraviolet γ-InSe/graphene Heterostructure Photodetector with External Quantum Efficiency Exceeding 161%

通訊作者：劉新風(fēng)（國(guó)家納米科學(xué)中心）；徐海陽(yáng)、劉為振（東北師范大學(xué)）

作者：Yuanzheng Li (李遠(yuǎn)征), Jiayu Pan (潘佳鈺), Chuxin Yan (閆楚欣), Jixiu Li (李濟(jì)修), Wei Xin (辛巍), Yutong Zhang (張語(yǔ)童), Weizhen Liu (劉為振), Xinfeng Liu (劉新風(fēng)), Haiyang Xu (徐海陽(yáng)), and Yichun Liu (劉益春)

近年來(lái)，隨著紫外（UV）光在醫(yī)療、軍事、通信等關(guān)鍵領(lǐng)域內(nèi)的廣泛應(yīng)用，對(duì)高性能、高集成度、低功耗的紫外光探測(cè)器的需求呈現(xiàn)出持續(xù)增長(zhǎng)的態(tài)勢(shì)。傳統(tǒng)三維半導(dǎo)體基紫外光電探測(cè)器在集成度和柔性等方面遭遇的瓶頸，愈發(fā)凸顯出低維半導(dǎo)體材料在光電探測(cè)領(lǐng)域中的應(yīng)用潛力。二維層狀材料因其無(wú)懸掛鍵的表面和優(yōu)異的光電性能，為開(kāi)發(fā)高度集成和性能優(yōu)異的紫外光電探測(cè)器提供了理想平臺(tái)。更重要的是，載流子倍增效應(yīng)（Carrier multiplication，CM）即一個(gè)入射高能光子可以產(chǎn)生兩個(gè)甚至多個(gè)電子-空穴對(duì)的過(guò)程，在二維強(qiáng)限域體系中展現(xiàn)出低閾值和高轉(zhuǎn)換效率的特點(diǎn)，為構(gòu)建具有超高響應(yīng)度的自驅(qū)動(dòng)紫外光電探測(cè)器帶來(lái)了巨大可能性。特別是石墨烯（Gr），以其獨(dú)特的零帶隙特征，能夠顯著增強(qiáng)CM過(guò)程。然而，其有限的光吸收能力使Gr基光電探測(cè)器無(wú)法有效利用CM提升器件外量子效率（External quantum efficiency，EQE）。雖可添加光吸收層增強(qiáng)Gr對(duì)光的吸收，但如何將光吸收層中產(chǎn)生的高能載流子高效轉(zhuǎn)移至Gr，而有效避免高能載流子的熱弛豫過(guò)程，仍是一個(gè)亟待解決的重要挑戰(zhàn)。

圖1.（a）γ-InSe/Gr探測(cè)器中有效實(shí)現(xiàn)CM和（b）本工作設(shè)計(jì)思路示意圖。

近日，東北師范大學(xué)徐海陽(yáng)教授團(tuán)隊(duì)和國(guó)家納米科學(xué)中心劉新風(fēng)研究團(tuán)隊(duì)在Nano Letters 上發(fā)表利用高效CM實(shí)現(xiàn)自驅(qū)動(dòng)紫外γ-InSe/Gr光電探測(cè)器EQE超過(guò)161%的研究工作?；镜脑O(shè)計(jì)思想為選取γ-InSe作為紫外光吸收層與Gr構(gòu)建異質(zhì)結(jié)，利用Gr與γ-InSe準(zhǔn)歐姆接觸的特性，構(gòu)建單側(cè)肖特基結(jié)的器件結(jié)構(gòu)（Au/γ-InSe/Gr），引入強(qiáng)的內(nèi)建電場(chǎng)實(shí)現(xiàn)γ-InSe中高能載流子有效轉(zhuǎn)移至Gr中，進(jìn)而獲得高效的CM過(guò)程（圖1b）。

圖2. γ-InSe/Gr探測(cè)器自驅(qū)動(dòng)性能與紫外探測(cè)性能

通過(guò)變光功率密度I-V測(cè)試以及短路電流與光功率密度的冪律擬合（圖2a-c），證實(shí)該探測(cè)器展現(xiàn)出了優(yōu)異的自驅(qū)動(dòng)性能，并且具備高效的光生載流子分離能力。其高達(dá)0.57 V的開(kāi)路電壓，充分證明了內(nèi)部構(gòu)建了強(qiáng)大的內(nèi)建電場(chǎng)。相較于沒(méi)有內(nèi)建電場(chǎng)的Gr/γ-InSe/Gr探測(cè)器，該探測(cè)器在短波長(zhǎng)，尤其是紫外光波段，展現(xiàn)出的增強(qiáng)光電流（圖2d）。特別是在360 nm波長(zhǎng)的激發(fā)下，γ-InSe/Gr器件展現(xiàn)出了高達(dá)468 mA/W的超高響應(yīng)率和161.2%的EQE（圖2f）。通過(guò)零偏壓下的光電流掃描圖證實(shí)了“理想紫外光吸收層”與“強(qiáng)內(nèi)建電場(chǎng)”協(xié)同完成CM效應(yīng)的工作機(jī)理（圖3a）。在紫外光照射下，內(nèi)建電場(chǎng)可以有效地分離耗盡區(qū)產(chǎn)生的高能電子-空穴對(duì)，隨后驅(qū)動(dòng)高能電子向Gr轉(zhuǎn)移，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)高效的CM過(guò)程（圖3b）。隨著光照位置遠(yuǎn)離肖特基結(jié)界面區(qū)域（即遠(yuǎn)離耗盡區(qū)域，區(qū)域2），相應(yīng)的內(nèi)建電場(chǎng)逐漸減弱，甚至可能完全消失。此時(shí)，即使在相同的紫外吸收下，光生的高能電子-空穴對(duì)卻無(wú)法有效分離并轉(zhuǎn)移到Gr，從而大大限制了CM過(guò)程（圖3c）。時(shí)間分辨熒光光譜、激發(fā)光功率與短路電流冪律擬合（α>1）以及隨激發(fā)光子能量線性增加的內(nèi)量子效率等結(jié)果實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了高能載流子的有效分離、轉(zhuǎn)移以及CM過(guò)程。

圖3. γ-InSe/Gr探測(cè)器協(xié)同效應(yīng)實(shí)現(xiàn)CM的工作機(jī)制及驗(yàn)證

總結(jié)展望

本文研究團(tuán)隊(duì)成功構(gòu)建了一種自驅(qū)動(dòng)紫外γ-InSe/Gr光電探測(cè)器，不僅實(shí)現(xiàn)了高效的載流子倍增（CM）效應(yīng)，而且在360 nm的光照下，獲得了468 mA/W超高響應(yīng)度和創(chuàng)紀(jì)錄的161%外量子效率。該工作為構(gòu)建新一代高性能、低功耗的紫外光電探測(cè)器提供了新的思路和一種可行的方案。

相關(guān)論文發(fā)表在Nano Letters 上，東北師范大學(xué)李遠(yuǎn)征副教授為文章的第一作者，東北師范大學(xué)徐海陽(yáng)教授、劉為振教授、國(guó)家納米科學(xué)中心劉新風(fēng)研究員為共同通訊作者。

通訊作者信息

徐海陽(yáng) 東北師范大學(xué)

徐海陽(yáng)，教授，博士生導(dǎo)師。2006年于中科院長(zhǎng)春光學(xué)精密機(jī)械與物理研究所獲博士學(xué)位，現(xiàn)工作于東北師范大學(xué)物理學(xué)院。國(guó)家杰出青年科學(xué)基金、優(yōu)秀青年科學(xué)基金獲得者。主要從事氧化物半導(dǎo)體信息功能材料與器件研究，近年來(lái)在憶阻材料與新型信息器件、發(fā)光材料與發(fā)光物理等方面取得系列研究進(jìn)展；相關(guān)成果獲2015年度和2019年度國(guó)家自然科學(xué)獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)（排名第2和第3位）。

劉新風(fēng) 國(guó)家納米科學(xué)中心

劉新風(fēng)，研究員，課題組長(zhǎng)，博士生導(dǎo)師。國(guó)家杰出青年科學(xué)基金、青年拔尖人才獲得者。研究方向?yàn)槲^(qū)超快光譜及應(yīng)用，近年來(lái)在Science, Nat. Mater., Sci. Adv., Nat. Commun., Nano Lett.等學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表研究論文260余篇，引用超過(guò)2萬(wàn)次，H因子73。并擔(dān)任Nat. Nanotech., Nat. Commun., Sci. Adv., Nano Lett., JACS等國(guó)際學(xué)術(shù)期刊審稿人。

劉為振 東北師范大學(xué)

劉為振，教授，博士生導(dǎo)師，教育部國(guó)家重大人才工程青年學(xué)者，吉林省高層次人才。2014年于東北師范大學(xué)獲得理學(xué)博士學(xué)位，主要從事低維光電半導(dǎo)體材料與器件物理研究，面向國(guó)家重大戰(zhàn)略需求，在寬禁帶氧化物半導(dǎo)體材料與器件、新型層狀半導(dǎo)體材料合成與物性研究等領(lǐng)域開(kāi)展了系列創(chuàng)新性研究工作，相關(guān)結(jié)果以第一/通訊作者發(fā)表于Nano Letters、Light: Science & Applications、Laser & Photonics Reviews等SCI檢索期刊40余篇，SCI他引1300余次，H因子26。

（本稿件來(lái)自ACS Publications）

論文原文：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c01238